京津冀大气污染的时空分布与人口暴露

经济的快速发展和城市化导致京津冀地区的空气质量不断恶化,已经引起学术界广泛的关注.为了揭示近年来京津冀地区大气污染状况,本研究基于中国空气质量在线监测分析平台发布的PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO、NO_2和O_3_8 h_max长期监测数据,采用统计学的方法分析了2014—2018年京津冀13个市这6种污染物的时空变化特征,结合各城市人口数据,评估了在此背景下该地区PM_(2.5)和O_3_8 h_max的人口暴露风险.结果表明:京津冀地区PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2近年来整体上呈下降趋势,而O_3_8 h_max则呈上升趋势.总体而言,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2表现为冬季最高、春秋季次之、夏季最低的特征,而O_3_8 h_max则表现为夏季春季秋季冬季的特点,并在月变化上呈倒"V"型,从1月份开始逐渐上升,在6月份达到峰值,而后又逐渐下降.空间上,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2呈现南高北低的分布特征,而O_3_8 h_max在2014—2016年呈现北高南低的分布特征,但在2017—2018年则呈现南高北低的分布特点.此外,京津冀北部地区PM_(2.5)的来源主要是一次气溶胶,而二次气溶胶是中部地区PM_(2.5)的主要来源.除秦皇岛、承德和张家口外,其他城市细粒子在颗粒物中占的比重较大.随着近年来PM_(2.5)浓度的降低,暴露于高浓度的PM_(2.5)中的人口比例逐年减少,但距离年平均浓度限值还相差很远.除2014年外,暴露在O_3浓度超标情况下的人口在2015—2017年逐渐上升.     

土地整治对工业区周边土壤微生物多样性和群落结构影响分析

为探究土地整治对重金属污染环境下土壤理化性质及其中微生物的影响,本文基于Illumina高通量测序技术,对比分析了工业区周边土地整治区内外的土壤微生物群落结构和多样性.结果表明:①从土壤性质来看,土地整治区重金属污染状况和土壤质量均优于非整治区.②从土壤微生物群落结构来看,水田土壤微生物群落主要的菌门为变形菌门、绿弯菌门、酸杆菌门,而土地整治可能降低了变形菌门相对丰度,提高了绿弯菌门和酸杆菌门的相对丰度,同时在属水平上也提高了鞘脂单胞菌属、地杆菌属的相对丰度.③从土壤微生物多样性来看,土地整治区中土壤微生物多样性和功能性明显得到改善,但随着重金属污染程度的升高,改善效果逐渐减弱.④Spearman相关性分析表明,Cd、Hg、Pb、pH、AP是影响微生物群落的主要环境因子,而硫杆菌属、芽孢杆菌属、鞘脂单胞菌属与多种重金属元素表现出显著的正相关关系.本研究证实了土地整治有助于改善土壤微生物多样性和功能性,并提升土壤质量.     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

不同空间划分方式下袁河流域景观结构对水质的影响

近年来景观结构的水文效应受到关注,研究不同空间划分方式下景观结构对河流营养盐、重金属变化的影响机制对于流域生态保护具有重要意义.本文于2018年7月和2019年1月在袁河干流及支流38个采样点采集水样,测定水体营养盐类污染指标（DO、NO₃^--N、NH₄⁺-N、TP和DOC浓度）和重金属类污染指标（Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb浓度）.基于前向变量选择、冗余分析等方法,筛选景观结构指标,量化其在不同尺度下对水体营养盐、重金属变化的影响.结果表明：①农田、斑块密度（PD）、斑块聚集指数（COHESION）及散布与并列指数（IJI）是影响水体营养盐变化的主要指标.林地、建设用地（Res）、平均最近邻体距离（ENN_MN）和最大斑块指数（LPI）的组合是影响重金属变化的主要指标.②在河岸缓冲带与圆形缓冲区划分方式下,景观结构均在100 m尺度对营养盐变化解释能力最强,平均解释率分别为31.5%、24.3%,均在1000 m尺度对重金属变化解释能力最强,平均解释率分别为32.0%、42.6%.③100 m河岸缓冲带和子流域尺度分别是景观结构影响水体营养盐、重金属变化的最佳空间尺度,平均解释率分别为31.5%、42.8%.以上结果表明,针对水体不同的污染类型,采用对应的划分方式及缓冲尺度有助于提高定量分析精度,为流域水环境保护、景观优化与管理提供科学依据.     

喜凉作物生长期对全球变暖停滞响应的时空差异——以中国绿洲为例

基于中国绿洲喜凉作物（chimonophilous crop）分布区39个站点1960~2016年逐日平均气温资料,运用线性趋势法、反距离加权插值（IDW）、Morlet小波、Mann-Kendall检验等方法,研究中国绿洲喜凉作物气候生长期的时空变化对变暖停滞的响应.结果表明：①变暖停滞期,中国绿洲喜凉作物气候生长期起、止日及生长期日数以-0.2d/10a、0.33d/10a、0.53d/10a的趋势变化,较1960~2016年起始日提前趋势减缓1.01d/10a,终止日推迟减缓1.28d/10a,生长期日数延长减缓2.3d/10a,对变暖停滞有响应.②中国绿洲喜凉作物气候生长期起始日对变暖停滞响应的站点有44%,终止日和生长期日数均为49%,主要分布在南疆、柴达木盆地和河西绿洲,其中河西绿洲对变暖停滞响应最明显,南疆次之,柴达木最小,而北疆绿洲不存在滞缓现象,显然空间差异明显.③M-K检验显示,中国绿洲喜凉作物气候生长期起、止日及生长期日数分别在2001年、1990年和1997年发生突变,起始日晚于变暖停滞起始年份,终止日和生长期日数早于变暖停滞起始年,且分绿洲生长期日数突变年与变暖停滞起始年相接近.④Morlet小波得出变暖停滞期其变化稳定存在2.4~4.3a的震荡周期,表明未来几年中国绿洲喜凉作物气候生长期仍持续延长.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

水库沉积物贫营养型好氧反硝化菌(Pseudomonas sp.)分离及其对微污染水体脱氮效率分析

为探究深水水库沉积物微生物功能特征及利用价值,于2019年在实验室对小湾水库表层沉积物微生物进行了驯化分离,并分析了其中一株细菌的脱氮效率.结果表明,分离出的细菌XW731经鉴定属于假单胞菌属（Pseudomonas sp.）,是一种贫营养型好氧反硝化菌;在分别以NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N为唯一氮源时,该菌对NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N去除率分别为33.6%、68.5%和9.1%;以NH₄⁺-N和NO₃^--N为氮源时,对NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为66.4%、89.6%,同步硝化反硝化能力更强.将该菌投加到两种城市微污染水体后测试表明,该菌对城市河道水体的NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为38.3%和42.4%,对城市降雨水体的NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为22.2%和7.7%.     

AMD铁絮体改性生物炭对重金属吸附机理研究 ——以Pb(II)为例

以酸性矿山废水生成的铁絮体和秸秆生物炭为原料,采用化学改性和紫外辐射联用技术制备改性生物炭,并通过正交试验确定最佳改性条件,同时利用FTIR、SEM和BET等方法对吸附材料的形貌特征、孔隙结构及其表面化学性质进行表征.结果表明,通过改性使吸附材料比表面积增大,吸附位点增多,在25℃、pH为7时,吸附材料改性后比表面积为295.71 m²·g^-1,对Pb（II）的拟合吸附量可达278 mg·g^-1.改性材料对Pb（II）的吸附过程符合Langmuir吸附等温线模型和准二级动力学模型,主要为单分子层吸附,受化学吸附控制.     

岩溶地下河污染物运移模型对比研究

两区模型（TRM）和暂时存储模型（TSM）为两种常用的岩溶地下河（管道）污染物运移模型,为了更好表征岩溶地下河污染物运移过程,开展模型对比研究.采用两种模型拟合室内管道示踪实验穿透曲线,从概念模型框架、模型优缺点、参数校正过程和物理意义、参数敏感性等方面对比分析两种模型的异同.结果表明,OTIS软件提供TSM的数值解,而CXTFIT软件提供TRM的解析解,但两者均能通过下游不同位置的穿透曲线分段表征地下河不同阶段的污染物运移过程.两种模型的物理意义相近,均可近似描述岩溶地下河中溶质的暂时性存储现象,较好地拟合溶质运移曲线.采用TSM可校正得到暂时存储区的横截面积,但采用TRM只能获得非流动区所占的比例.两种模型中弥散系数和传质/交换系数的敏感度较低,并且弥散系数的变化对穿透曲线拖尾无显著影响.研究结果为岩溶地下河污染物运移模型的选取与应用提供了依据.